微米和纳米科技材料

革命性纳米材料的可能性

表面界面结构是决定纳米材料性能的关键因素。以负载型催化材料为例,金属颗粒与氧化物载体之间的界面在许多重要反应中起着关键作用。然而,如何控制这个活跃的界面是当今科学界面临的一个重大挑战。加载过程中金属颗粒与基体之间形成的界面是随机的。装载后,也缺乏有效的手段来“细化”界面,这使得精确调节颗粒和氧化物之间的活性催化界面成为“不可能的任务”

经过近五年的研究,浙江大学的研究团队,中国科学院上海研究所和丹麦科技大学首次提出并实现了纳米级材料界面活性位的原子级精确原位调控。这对于如何实现从下到上的材料、器件结构和功能的精确调节和设计具有重要意义。最近,这项研究在线发表在国际权威杂志《科学》(Science)上,将“不可能”转化为“可能”

负载在二氧化钛表面的金颗粒是将一氧化碳转化为二氧化碳的重要催化剂,它们也是工业催化研究中常见的组合。浙江大学利用其原位环境电子显微镜进行了催化反应实验。通过原子水平的原位表征,首次发现了两种现象:一种是在催化反应过程中看到金颗粒的面内(外延)旋转(约9.5°),并通过直观实验首次证明活性中心位于界面处。其次,研究发现,当一氧化碳催化作用停止时,金粒子会神奇地回到原来的位置。这种催化剂旋转现象通常被认为是一种不可能的现象

根据实验结果,上海先进研究院的理论团队首先大胆猜测,导致颗粒旋转的“罪魁祸首”是吸附在界面上的氧,并进行了一系列第一性原理和纳米尺度的热力学计算。结果表明,界面处于缺氧状态的颗粒与二氧化钛载体紧密结合,失去一定的吸氧能力。旋转一个小角度后,粒子界面可以提供许多良好的氧吸附活性位点。为了更好地与吸附氧结合,适应高氧环境,颗粒发生旋转。在界面氧被活化并与一氧化碳反应后,粒子返回其原始位置与载体紧密结合

基于这一理论理解,研究人员进一步提出了通过改变反应环境精确调节界面的设计思想(改变气体环境并控制温度),这最终在原位电子显微镜实验中实现

建立原位理论的新模型

“一般认为,固体晶体是一种稳定的材料,对固体晶体材料的调节必须从其生长过程开始。一旦材料形成,就很难对其进行调节。就像乐高玩具一样,如果我们要重塑其结构,就必须将其拆下进行重建。然而,最近的原位研究“十年来的研究表明,纳米固体晶体材料并不像你想象的那么硬,但更像是塑性土,具有很强的原位塑性,”上海高等研究院的朱贝恩博士说。这些原位实验现象表明了革命性的原位“智能化”的可能性“纳米材料是在合理预测其变化的前提下进行的。

上海高等研究院高毅团队近年来专注于原位理论的新模型——“从0到1”的构建。”,通过一系列理论模型的发展,论证了纳米材料从平衡结构到非平衡结构演化过程的可预测性,充分展示了理论模拟在理解和设计实验中的原位实验现象方面所能发挥的重要作用合作,并于2018年和2020年分别发表在《化学研究报告》和《德国应用化学》上,对团队的理论模型及其在实验中的广泛应用进行了回顾和总结。记者黄海华

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