微米和纳米科技材料

实现高效钙钛矿型太阳能电池的独特异质结构纳米复合材料

在过去的十年里,有机-无机和/或全无机的卤化铅钙钛矿作为薄层光伏吸收体的应用研究一直是一个活跃而令人兴奋的方向。有机-无机复合钙钛矿太阳能电池(PSCs)在过去的十年中发展迅速,其最新的功率转换效率(PCE)达到了25.5%。然而,这些混合型PSC的长期运行稳定性并不令人满意,这仍然是进一步发展和商业化的一个巨大障碍。

来自中国科学院福建物质结构研究所和北京大学的学者采用简单的两步异质外延生长方法制备了一种独特的异质结构CsPbI3/CaF2钙钛矿/氟化物纳米复合材料(PFNC),以制备高效、超稳定的PSCs。CsPbI3/CaF2 PFNC中的立方相CaF2掺入α相钙钛矿结构后,不仅能钝化CsPbI3钙钛矿本身的固有缺陷,而且能有效地抑制杂化钙钛矿Cs0.05FA0.81MA0.14PbI2.55Br0.45(CsFAMA)薄膜中的离子迁移现象。因此,基于CsPbI3/CaF2沉积的钙钛矿薄膜的CsFAMAPSC器件的平均PCE为20.45%,与未沉积的对照器件的19.33%形成鲜明对比。具体地说,CsPbI3/CaF2沉积的PSC在AM 1.5G太阳光下连续工作1000h后,保持了原有PCE的85%,远远好于对照组和器件T85寿命分别为315h和125h的PSC.相关文章以“Constructing All-Inorganic Perovskite/Fluoride Nanocomposites forEfcient and Ultra-Stable Perovskite Solar Cells”标题发表在AdvancedFunctional Materials。

论文链接:

https://doi.org/10.1002/adfm.202106386

图1.示意图:a) 本文提出了构建异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs的设计策略,以提供高效和长期运行稳定的PSC,b)外部F-诱导的晶格稳定的CsPbI3将立方相CaF2氟化物加入到α相CsPbI3钙钛矿的晶格中后,异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs中的离子,以及c)原始α相CsPbI3量子点的扭曲晶格,具有普遍的晶体缺陷,例如碘空位和不协调的主体阳离子。

图2.a、b)异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs和原始α相CsPbI3量子点的代表性TEM图像。c) 异质结构CsPbI3/CaF2PFNCs的高分辨率HAADFSTEM图像,以及用红色虚线方块在指示区域放大的HAADF-STEM图像,以显示清晰的d)晶格条纹和e)由α相CsPbI3的(100)平面和立方相CaF2的(200)平面形成的边缘位错。

图3.a)在室温下365 nm激发时,原始α相CsPbI3量子点和异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs的PL发射光谱和绝对PLQYs的比较。插图显示了分散在环己烷中或涂覆在圆形玻片上的异质结构CsPbI3/CaF2PFNCs的PL发射照片。b)在370nm脉冲激光激发下,分散在环己烷中的原始α相CsPbI3量子点和异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs的归一化吸收光谱和c)时间分辨PL衰减。

图4。a) 在指定的时间段,在365 nm辐照下,对涂覆在圆形载玻片表面并随后暴露于环境空气条件下的原始α相CsPbI3量子点和异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs的PL发射照片进行比较。

图5。a) 基于CsPbI3/CaF2沉积的CsFAMA钙钛矿薄膜作为主动光吸收层的平面PSC的示意性器件结构。b)对照、CsPbI3沉积和CsPbI3/CaF2沉积PSC的代表性J-V特性及其相应的光伏参数如插图所示。c)30个控制装置、30个CsPbI3沉积装置和30个CsPbI3/CaF2沉积装置的统计PCE分布及其相应的平均PCE值。d)对照、CsPbI3沉积和CsPbI3/CaF2沉积PSC的代表性EQE光谱。

综上所述,本文提出了一种简单有效的两步外延生长策略,将立方相CaF2的无机氟化物加入到α相CsPbI3钙钛矿基质的晶格中,以获得晶格和相稳定的全无机异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs。这些晶格稳定的CsPbI3/CaF2 PFNCs已被证明在抑制离子迁移和提高所构建的高性能CsFAMA PSC的运行稳定性方面起着至关重要的作用。将实验结果与第一性原理计算相结合,本文发现异质结构CsPbI3/CaF2 PFNCs中的立方相CaF2组分可以钝化α相CsPbI3钙钛矿的本征缺陷态,这使得钙钛矿基质的光电性能和稳定性大大提高,这在以前的工作中是相当具有挑战性的。(文:SSC)

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